「導想異界ゴシフォニカ」は思春期の女性が目覚める生命エネルギー「魔導」を扱い様々な仕事をする「魔導士」たちが活躍する世界だ。
本作は、十二の惑星に生きる「魔導士」たちによる「キミと微笑み繋げる、魔導活劇譚」である。

第1部「オリジン編」は、「ウィッチスマイルズオリジン」という他の一次創作に登場する劇中劇作品の六作品を原作として、一つの作品として再構築した物語となる。

第0章「ユーノとユキノ～魔導炉事件～」

原作：「劇場版ウィッチスマイルズエピソード0」
ゴシフォニカ歴1800年。「惑星ヴィクトリア」に生きる「ユーノ」と「ユキノ」の二人の少女は、色のついたオーラを発する不思議な力に目覚める。その力を「魔導」と名付けて研究をはじめた結果、世界を変革させるであろう大きな可能性に気づく。
一方、「魔導」の存在を知った「ゴシフォニカ政府」は、「魔導炉」と呼ばれるエネルギー変換器を開発するのだが…？

ヒトと魔導の邂逅、それに伴う「魔導士制度」の導入、魔導を扱う責任をヒトに警鐘した歴史的大事件「魔導炉事件」を描いた、本作の前日談。

第1章「ユミリ～MM学園サーガ前編～」

原作：「ウィッチスマイルズ」
ゴシフォニカ歴2004年。惑星ヴィクトリアの山奥の村「エンジェリーガ」に住む少女「ユミリ」は、自分の手の平から桃色のオーラを発していることに気づき、自身が魔導に目覚めたことを知る。魔導を自在に扱うプロフェッショナル「魔導士」になるため、「魔導士」を養成する「マジカルメイデン学園」を目指し一人で旅に出る。その過程で一流の魔導士である「ユカリ」と出会ったユミリは、ユカリを越えるような魔導士になることを目標に、学園に入学することを決意する。学園でユミリはユキノを師事して魔導師としての修行をつけてもらい、厳しい特訓の過程で心身共に成長していく。

ユミリの魔導の目覚めから、学園での生活を通して一人前の魔導士になるまでの日常を描く、はじまりの物語。
本章ではユキノからユカリへ、ユカリからユミリへ、そしてユミリからユカナへ…という魔導士四世代の憧れで繋ぐサーガが描かれる。

第2章「ユカナ～MM学園サーガ後編～」

原作：「ウィッチスマイルズ三界（トライワールド）編」
ゴシフォニカ歴2006年。ユミリに憧れ魔導士を目指した落ちこぼれの「ユカナ」は、年間合格率5%未満の難関資格「時空魔導士」の検定試験に挑戦する。多くの困難の壁を仲間たちと共に知恵と勇気で乗り越えたユカナは、時空魔導士見習いに補欠合格。一緒に合格した仲間たちと共に、一人前の時空魔導士を目指してヴィクトリア内の陸海空から成る三つの世界「三界（トライワールド）」を旅するインターンシップに参加する。

惑星ヴィクトリア全土を旅するインターンシップと、前章からの引き続きで学園での生活を交互に描いた、ユカナの大冒険と日常の物語。

第3章「惑星十二魔導士～ディアボリック・インパクト攻略～」

原作：「ウィッチスマイルズギャラクシー」
ゴシフォニカ歴2009年。「惑星レインボー」の魔導士である「ユズキ」が魔導士のミッションを終えると、人語を話す猫の「魔動物」こと「キセキ」と出会う。キセキは1年後の年末に訪れる「滅びの運命（ディアボリック・インパクト）」からゴシフォニカを救うとされる12人の救世主「惑星十二魔導士」を探しているのだという。二つ返事で共に探すと約束したユズキは、キセキと共に宇宙船に乗り、ゴシフォニカ星系全土を旅する。果たしてユズキたちは惑星十二魔導士や、滅びの運命を止める鍵となる伝説の武具「六神魔導器」を見つけることは出来るのか？

前章の冒険の要素を進化させた、ユズキとキセキの惑星十二魔導士探しからはじまるゴシフォニカ銀河を旅して滅びの運命を止めるスペースオペラ。

第4章「魔導革命軍『桜花』～惑星ジョーカー大戦～」

原作：「ウィッチスマイルズミラージュ」
ゴシフォニカ歴2011年。滅びの運命の影響で環境が激変し荒廃の一途を辿っている「惑星ジョーカー」には、二大反社会勢力であるヒトから魔導根絶を目指す「魔導革命軍『桜花』」と、全てのヒトの魔導覚醒を目指す「秘密結社『百鬼夜行』」が、惑星の覇権をかけて日々抗争を続けていた。
滅びの運命から数か月後、桜花の総帥「ユウキ」は、部下であり惑星十二魔導士であった「ヒリュウ」から「六神魔導器」の一角を献上される。これの量産化による海賊版魔導器の流通により、裏ルートでの商売を開始するのだが…？

暗く退廃的な惑星ジョーカーを舞台に、反社会組織同士のゴシフォニカの裏世界の戦いが描かれる。
男性が魔導士の戦いに参戦していたり、人の生き死にが前後章と比べて多いなど、独自要素が強くダークな作風が特徴。

第5章「薔薇園の六姉妹（ローズガーデン・シスターズ）
～楽園の花園越境（エデン・イクスプロアー）～」

原作：「ウィッチスマイルズフリル」
ゴシフォニカ歴2014年。ヴィクトリアの「世界樹」を守護する「防人魔導士」である6人の魔導士姉妹「薔薇園の六姉妹はある日、
「楽園の花園（エデン）をついに見つけました。ゴシフォニカには二度と戻りません」
という置手紙だけを残し、六姉妹の両親が行方不明となってしまう。
残された手掛かりを元に、「惑星シャイニー」で有力な目撃情報があることを知った六姉妹は、ヴィクトリアの世界樹からシャイニーへと引っ越し、「魔導士ギルド」に所属した「ギルド魔導士」となり、シャイニーで生活する。

「ギルド魔導士制度」を採用している惑星シャイニーを舞台に、「ギルドミッション」や日常を姉妹のリーダーである四女「ユキヨ」の視点を中心に描く。これまでの章の特徴を折衷したような作風でありながらも、新要素として全話を通し「謎解き」を重きに置いた作風となっている。なお、原作ではラストに六姉妹の両親の行方や「楽園の花園」の真相が明らかになりそのまま最終章（=「オリジン」内の作品名「ウィッチスマイルズアルティメットオールスターズ」）へと繋がるが、本作では全く異なる結末を辿る予定だ。